이번 연구를 수행한 한국화학연구원 김주형(왼쪽부터) 학생연구원, 김동욱 책임연구원, 배효원 학생연구원.[한국화학연구원 제공]

[헤럴드경제=구본혁 기자] 폭발위험을 원천차단한 전고체전지의 수명과 안정성을 획기적으로 높일 수 있는 소재가 등장했다.

한국화학연구원 김동욱 박사팀은 연세대학교 황성주 교수, 성균관대학교 박호석 교수 연구팀과 함께 황화물 전고체전지 내부에 ‘탄성 이온전도성 고분자’를 넣어 충·방전 과정에서 발생하는 균열과 계면 손상을 줄이고 전지 수명을 향상시키는 기술을 개발했다고 28일 밝혔다.

글로벌 전고체전지 시장은 2026년 1억 4943만 달러 규모에서 연평균 성장률 47.57%로 성장해 2034년 약 33억 6077만 달러 규모에 이를 것으로 전망된다. 현재까지 상당한 발전이 이루어졌지만, 상용화는 아직 초기 단계이며 대부분의 고체 전해질 배터리는 시제품 또는 시범 생산 단계에 머물러 있다.

특히 황화물 전고체 전지는 딱딱한 고체 전해질과 전극이 맞닿아 있는 구조라 충·방전을 반복할수록 전극의 부피 변화가 누적되어 내부에 균열이 발생하기 쉽다. 이렇게 생긴 틈은 전자 및 이온 이동을 차단하여 급격히 수명을 단축시킨다. 이에 따라 높은 압력으로 눌러주는 결합 장치가 필요하여 배터리 무게와 생산 비용이 늘어난다.

이를 해결하기 위해 전극과 황화물 전해질 사이에 고무 바인더(NBR)나 폴리에틸렌옥사이드(PEO) 같은 층을 넣어 문제를 해결하고자 했으나, 이온전도성 저하나 부산물 생성 등 한계로 실용화에 어려움이 있었다.

연구진이 탄성 이온전도 고분자를 첨가한 황화물 전해질 막을 보여주고 있다.[한국화학연구원 제공]

연구팀은 황화물 전해질 내부에 ‘탄성 이온전도성 고분자’가 스며들게 하여 문제를 해결했다. 액체 상태 전구체를 전해질 내부에 주입한 뒤 그물망 구조로 경화시켜 전해질 입자 사이 빈 공간을 채운 것이다.

주입된 탄성 고분자는 두 가지 역할을 한다. 우선 건물의 내진 장치처럼 충·방전 과정에서 전극이 팽창하거나 수축할 때 발생하는 스트레스를 흡수하고, 전해질과 전극 사이를 단단히 붙잡아 균열 발생을 줄인다. 또한 전해질 속 빈 공간을 채워 리튬 이온이 이동할 수 있는 추가 경로를 제공하여 이온전도 성능을 유지한다.

실험 결과, 탄성 고분자를 적용한 전지는 충·방전 상황을 재현하는 리튬 도금·제거 반복 실험에서 2500시간 이상 안정적으로 작동했다. 기존 황화물 전해질은 충·방전 과정에서 경계면 손상이 누적됐지만, 탄성 고분자를 적용한 경우 경계면이 안정적으로 유지됐다.

연구팀이 만든 황화물 전고체전지 파우치 셀과 고탄성 이온전도 소재.[한국화학연구원 제공]

또한 고속 충·방전 조건에서도 더 높은 용량을 유지했다. 200회 충·방전 후 용량 유지율은 탄성 고분자 미적용 황화물 전해질 전지가 22% 수준에 그친 반면, 탄성 고분자를 적용한 전지는 75%를 유지하여 3배 이상 향상됐다. 즉 장기간 사용 시 성능 저하가 크게 줄어든 것이다.

연구팀은 이 기술이 전지의 외부 압력 의존성을 낮추는 데도 효과적임을 확인했다. 기존 황화물 전고체전지는 전극과 전해질의 밀착을 유지하기 위해 작동 시 높은 압력이 필요했다. 반면 이번 기술은 낮은 압력 조건에서도 상대적으로 안정적인 성능을 보였다. 이는 향후 전고체전지 제조 비용 절감과 구조 단순화에 기여할 수 있어, 상용화 관점에서 큰 의미를 갖는다.

연구팀은 앞으로 대면적 전지와 전기차용 환경에서 추가 검증을 계획 중이다.

김동욱 박사는 “황화물 전고체전지의 핵심 난제인 기계적 안정성 문제를 해결할 수 있는 기술”이라고 밝혔다.

국가과학기술연구회(NST) 글로벌TOP전략연구단 사업 과제 지원으로 수행된 이번 연구결과는 국제학술지 ‘Energy Storage Materials’ 5월호에 게재됐다.